Extension de la bibliothèque originelle au 19e siècle
Très peu de temps après l’installation de l’Université dans l’ancien couvent, d’importants travaux sont décidés. Vers 1820, Jean-Noël Chevron, chargé de l’aménagement de la nouvelle université, dresse les plans de nouveaux bâtiments. L’aile de la bibliothèque est agrandie par l’ajout de quatre travées aux travées existantes et d'un amphithéâtre destiné aux leçons d’anatomie.
Dès 1835, suite à l’augmentation de la population estudiantine et des collections, de nouveaux travaux s’avèrent nécessaires. Le réaménagement et la construction de nouveaux bâtiments sont cette fois confiés à Julien-Étienne Rémont. Il conserve les travées ajoutées par Chevron au bâtiment des jésuites et fait détruire l’amphithéâtre de médecine. Rémont complète l’aile dans le même style que la construction du XVIIIe siècle et de manière parfaitement symétrique. À cette époque, le rez de-chaussée du bâtiment est occupé par des auditoires de philosophie, de droit, de médecine et par le musée de Botanique dans la partie centrale du bâtiment de la Faculté de médecine.
Ces aménagements permettent alors d’augmenter considérablement la superficie de la bibliothèque, qui occupe désormais tout le premier étage. On y aménage trois grandes salles décorées, reliées entre elles par des arcades à colonnes corinthiennes et surhaussées de voûtes ornées de caissons.
La coupe axonométrique du bâtiment et les plans publiés dans le Liber memorialis de 1869 permettent de localiser les services de la bibliothèque et donne une idée des aménagements de 1836. Ils montrent également ses extensions, entre 1842 et 1869, dans le bâtiment de la place Cockerill, où se trouvent le cabinet des musiques et une salle avec six colonnes. Le bureau du bibliothécaire en chef et la salle de lecture sont localisés dans l’aile Paquay Barbière. À cette époque, les collections de la bibliothèque sont à nouveau à l’étroit. Quelques années auparavant, Fiess avait fait aménager l’ancien cabinet de lecture au-dessus de l’amphithéâtre pour y conserver une partie des collections (les manuscrits, les partitions, les gravures et le cabinet des médailles), mais ces espaces sont déjà saturés lorsque Leroy rédige le Liber memorialis en 1869. La situation semble rester en l’état jusqu’au début du XXe siècle. En 1903, le legs par Adrien Wittert de ses collections à l’Université va accroître de manière considérable les fonds de la bibliothèque. Quelque vingt mille ouvrages, dont des manuscrits, des incunables et de nombreux d’imprimés anciens viennent enrichir les collections, s’y ajoute un fonds de dessins et d’estampes remarquables, des objets d’art et une cinquantaine de tableaux. Ce legs inespéré va vite se révéler problématique. Dès 1904, le catalogage des livres est interrompu par manque de place dans les salles.
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